Выбери "оьрабатывать музыку вручную" в iPodе и просто удаляй что хочешь из самого iPodа. Выделила ненужную группу и нажала del. А если захочешь что-то закинуть на iPod, выдели это в iTunes и мышкой потащи на iPod/ Управление вручную лучше, чем синхронизация всего автоматом.